C-H-O-N體系揮發分的拉曼定量分析:壓力、溫度和流體組成的影響

作者：高婉露,王小林,丘靨,席斌斌,楊源顯,鄭健帆,曾世豪,張婧玥,李真

摘要：拉曼光譜是定量分析流體包裹體中揮發分組成和壓力的重要手段,而這又是恢復流體捕獲溫度、壓力的前提。本文收集了CH4-N2、CH4-N2-H2O和CH4-N2-CO2-CO體系在21~350℃和1~60 MPa條件下的原位拉曼光譜,獲取了CH4、N2、CO2和CO特征拉曼光譜的峰位和峰面積等光譜參數,并以上述體系為例,探討了應用拉曼光譜定量分析C-H-O-N體系揮發分組成的關鍵技術問題,即壓力、溫度和流體組成對分析結果的影響。首先,在溫度恒定的條件下,v1-CH4、v1-N2、(v1-2v2)-CO2高頻峰和v1-CO峰位隨著壓力的升高而發生負向偏移。在壓力恒定的條件下,v1-CH4、(v1-2v2)-CO2峰位隨溫度升高向高頻偏移,但v1-N2和v1-CO峰位隨溫度變化未發生明顯偏移,因而可以應用這些組分的特征峰位來反映流體壓力。其次,CH4、CO2和CO相對于N2的拉曼定量因子隨壓力升高而增大,分別在大于10 MPa、10 MPa和2.5 MPa以上達到穩定值。溫度對CH4和CO的定量因子影響不顯著,但CO2的定量因子隨溫度升高明顯降低。水對CH4定量因子影響僅在低壓條件下顯著,在200℃以下的高壓條件下影響較弱。最后,以含未知CH4/N2比例的CH4-N2混合氣體的熔融毛細硅管合成包裹體為例,提出了應用拉曼光譜定量分析流體包裹體中復雜揮發分比例和內壓的一般方法。受實驗條件和儀器設置的影響,各個實驗室測定的拉曼定量因子存在較大差異,在應用拉曼光譜定量分析包裹體揮發分組成時應予以注意。

發文機構：南京大學地球科學與工程學院 中國石化石油勘探開發研究院無錫石油地質研究所 科廷大學應用地質學系地球科學研究所

關鍵詞：揮發分拉曼光譜定量分析定量因子影響因素volatileRaman spectroscopyquantitative analysisquantification factorsinfluence factors

分類號： P599[天文地球—地球化學]