在低碳烯烴或芳烴協同作用下在H—ZSM-5上調節甲醇轉化制烯烴的選擇性

作者：Samia Ilias Aditya Bhan

摘要：在H—ZSM-5催化二甲醚（DME）轉化制烯烴選擇性的系統性調整是通過共進料少量的^13C-丙烯和^13C-甲苯（4kPa）及12^C—DME（70kPa）在（20．8—22．7C％）、548K等轉化條件下進行的。隨著共進料中甲苯（O-4kPa）的增加，乙烯（14．5—18c％）和芳烴族化合物（7．1—33．7C％）的選擇性增加而C4-C7脂肪烴（42．8-16．9C％）的選擇性下降。同樣的趨勢在較低的轉化條件（4．6—5．1C％）548K條件下和更高的溫度（623K）時也被觀察到，這說明烯烴與芳烴的比率可以在該研究條件下作為調節烯烴基和芳烴基碳池量的參數。^13-丙烯和坦C—DME共同反應顯示出C5-C7個碳原子的烯烴只能由甲基化反應生成，丁烯是由芳烴裂解或者甲基化反應生成。含有至少有-個^12C的高體積分數丙烯（55．1％）說明大部分丙烯是烯烴裂解產物，在芳烴基循環占優勢的條件下（增加共進料中的甲苯量），乙烯和丙烯都只含有大約10％的^13^C原子，說明當烯烴基循環被壓制時，這些輕烯烴主要來源于芳烴基循環。甲苯中^13C的含量在產物中相對于^13C甲苯的進入量是不變的，說明甲苯不是作為主要產物生成。另外，至少9．8％的對二甲苯，1，2，4-三甲苯，1，2，4，5-四甲苯的同位素異位體全部都是有^12C標記的，少于2％的甲苯和鄰二甲苯的同位素異位體是有心C標記的，這說明本項研究的條件下，環合反應發生主要是為C8＋脂肪烴形成對二甲苯和更大分子的芳烴。因為生成烯烴循環和芳香烴循環并不是彼此孤立的，理解這兩種循環之間的交換是控制在H—ZSM-5上進行甲醇制烯烴反應的選擇性中非常重要的-步。

發文機構：明尼蘇達大學化工與材料科學系

關鍵詞：ZSM-5低碳烯烴甲醇轉化芳烴協同作用甲基化反應對二甲苯裂解產物

分類號： TQ424.25[化學工程]