鈣類質同像置換對鈣鈦礦型La1-xCaxCoO3熱催化氧化甲苯性能的制約機制

作者：陳漢林,梁曉亮,劉鵬

摘要：揮發性有機物(VOCs)是大氣光化學臭氧(O3)和細顆粒物(PM2.5)的重要前驅體,其有效減排是治理大氣污染的重要環節。鈣鈦礦型復合氧化物具有催化氧化活性好、化學組成可控、熱穩定性高等優點,在熱催化氧化VOCs中具有較好的前景。本研究采用溶膠-凝膠法合成不同鈣置換量的鈣鈦礦型鈷酸鑭(La1-xCaxCoO3),并以甲苯作為目標VOC,考查鈣置換對鈷酸鑭(LaCoO3)熱催化氧化甲苯性能的制約機制,結果表明,鈣置換沒有明顯改變鈷酸鑭的晶體結構,但顯著增強其熱催化氧化活性。鈣置換使鈷酸鑭顆粒尺寸減小,比表面積和堆積孔容增加,有利于減少氣體擴散阻力。以甲苯降解率為50%所對應的溫度(T50),以及反應溫度為200℃時的比表面積標化CO2生成速率作為評價指標,系列樣品的催化活性強弱為:LaCoO3(260℃,0.094μmolm-2s-1)<La0.9Ca0.1CoO3(232℃,0.114μmol m-2 s-1)<La0.7Ca0.3CoO3(225℃,0.118μmol m-2 s-1)<La0.8Ca0.2CoO3(212℃,0.135μmolm-2s-1)。隨鈣置換量增加,鈷酸鑭的單位比表面積催化活性呈現先增強后輕微減弱的趨勢。系列樣品的陽離子空位吸附氧密度未發生明顯改變,但晶格氧釋放速率顯著提高,有利于催化氧化甲苯為CO2和H2O。隨著鈣置換量增加,晶格氧活性呈先增加后減少的趨勢,從而導致催化活性也表現出類似的變化。

發文機構：中國科學院礦物學與成礦學重點實驗室 廣東省礦物物理與材料開發研究重點實驗室 中國科學院大學

關鍵詞：鈣鈦礦鈣置換鈷酸鑭甲苯熱催化氧化Perovskite-type oxidesCa-substituted LaCoO3toluenethermal catalytic oxidation

分類號： X701[環境科學與工程—環境工程]