H2O2在α-Fe2O3表面非均相氧化SO2機理的模擬研究

作者：李冬坤,董發勤,李海龍,霍婷婷,賀小春,趙玉連,彭潔

摘要：通過密度泛函理論模擬了H2O2和SO2氣體在礦物氧化物(α-Fe2O3)表面上的非均相反應,研究了H2O2和SO2在α-Fe2O3(001)表面的吸附機制和氧化機制。研究結果表明,SO2、H2O2均在α-Fe2O3(001)表面通過Fe原子進行吸附,H2O2相比于SO2優先吸附在α-Fe2O3(001)表面,且H2O2在表面的賦存形式趨向于兩個·OH形式吸附。通過二者共吸附的局域態密度、差分電荷密度、Mulliken電荷布局分析結果發現,SO2和H2O2的共吸附形式是通過H2O2產生的·OH吸附在α-Fe2O3(001)表面,同時SO2被H2O2產生的·OH氧化[S(SO2)-電荷布局:0.79 e→1.32 e;O(H2O2)-電荷布局:-0.77 e→-1.11 e]形成·OH+SO2團簇。模擬結果表明大氣微量氣體H2O2能夠在礦物氧化物表面介導SO2吸附并促進SO2的轉化,為理解H2O2在大氣中非均相氧化SO2的反應過程提供了理論依據。

發文機構：西南科技大學環境與資源學院 固體廢物處理與資源化教育部重點實驗室 西南科技大學材料科學與工程學院

關鍵詞：非均相反應H2O2SO2Α-FE2O3heterogeneous reactionH2O2SO2α-Fe2O3

分類號： P579[天文地球—礦物學][天文地球—地質學]P578.44