C/O雜化調變Ni催化苯分子脫氫及開環反應性能的理論研究

作者：劉勇

摘要：基于密度泛函理論計算,對比研究了Ni,Ni/O,Ni/C,Ni/C/O雜化體系的電子特性以及催化苯分子脫氫和開環反應的性能。實驗結果表明,單獨C或O原子對Ni外層軌道的雜化降低了Ni的化學活性,而C/O同時與Ni外層軌道雜化促進了Ni外層電子的離域,提高了Ni/C/O雜化體系與苯分子的鍵合作用。不同催化劑催化苯分子脫氫及C—C鍵斷裂開環反應的結果表明,Ni及其雜化體系對苯分子的催化脫氫作用微弱,但顯著影響了苯分子C—C鍵斷裂開環反應。動力學和熱力學分析結果顯示,Ni催化苯分子開環反應的催化活性最高,單獨C或O原子對Ni的雜化降低了催化活性,C/O同時雜化進一步降低了催化活性。本工作為新型Ni基催化體系的分子設計及催化反應過程優化提供了基本的理論認識,也可為其他復合催化劑分子設計及性能調控提供借鑒。

發文機構：江蘇省鹽城技師學院環境工程學院

關鍵詞：催化吸附焦油熱解密度泛函理論catalysisadsorptiontarpyrolysisdensity functional theory

分類號： TQ203.2[化學工程—有機化工]